5. การรวบรวมพระไตรปิฎก
เมื่อคราวเสียกรุงศรีอยุธยาแก่พม่าเป็นครั้งที่สองในปี พ.ศ.2310 นั้น วัดวังบ้านเรือนได้ถูกเผาผลาญวอดวายลงก่ายกอง คัมภีร์พระไตรปิฎกและหนังสือต่างๆ จึงวิบัติสูญหายไปในครั้งนั้นเป็นอันมาก เมื่อสมเด็จพระเจ้ากรุงธนบุรีได้เสด็จขึ้นเสวยราชย์แล้ว ก็ได้ทรงเอาพระทัยใส่สืบเสาะหาต้นฉบับพระไตรปิฎก ตามบรรดาหัวเมืองต่างๆ ที่ยังหลงเหลือรอดพ้นจากการทำลายของข้าศึกในครั้งนั้น แล้วนำมาคัดลอกจำลองไว้ เพื่อสร้างเป็นพระไตรปิฎกฉบับหลวงสำหรับพระนครต่อไป เช่น เมื่อคราวที่เสด็จลงไปปราบชุมนุมเจ้านครในปี พ.ศ.2312 นั้น ตอนเสด็จกลับก็โปรดให้ยืมคัมภีร์พระไตรปิฎก จากเมืองนครศรีธรรมราช บรรทุกเรือขนเข้ามาคัดลอกในกรุงธนบุรี และในคราวที่เสด็จขึ้นไปปราบชุมนุมเจ้าพระฝางที่เมืองอุตรดิตถ์เมื่อปี พ.ศ.2313 นั้น ก็โปรดให้นำพระไตรปิฎกจากเมืองนั้นลงมา เพื่อใช้สอบทานกับต้นฉบับที่ได้มาจากเมืองนครศรีธรรมราชนั้น

แต่ในการสร้างพระไตรปิฎกฉบับหลวงของสมเด็จพระเจ้ากรุงธนบุรี ตามนัยที่กล่าวมานี้ยังมิทันที่จะสำเร็จเรียบร้อยบริบูรณ์สมดังพระราชประสงค์ ก็มีเหตุทำให้ต้องสิ้นรัชกาลลงเสียก่อน

อย่างไรก็ดี การที่ได้ทรงนำต้นฉบับพระไตรปิฎกมาคัดลอกรวบรวมไว้ ณ กรุงธนบุรี ได้เป็นประโยชน์อย่างใหญ่หลวงในการสังคายนาพระไตรปิฎก ซึ่งได้จัดทำกันขึ้นในสมัยต่อมา

นอกจากนี้ ในตอนปลายรัชสมัยยังได้โปรดให้พระเทพกวีออกไปยังกรุงกัมพูชา และพระพรหมมุนีไปเมืองนครศรีธรรมราชเพื่อรวบรวมคัมภีร์พระวิสุทธิมรรค เข้ามาคัดลอกสร้างขึ้นไว้ในกรุงธนบุรีอีกด้วย

6. ชำระพระสงฆ์เมืองเหนือ (พ.ศ. 2313)
      ปางสวางคบุเรศร้าย    ระแวงผิด
พุทธบุตรละพุทธกิจ           ก่อแกล้ว
ทุศีลทุจริตอิจ-                   ฉาราช
เสด็จปราบสัตว์บาปแผ้ว     ฟอกฟื้นศาสนาฯ
(โคลงยอพระเกียรติของนายสวน มหาดเล็ก)