พระราชกรณียกิจในการกอบกู้ และทำนุบำรุงพระศาสนา ของสมเด็จพระเจ้ากรุงธนบุรีนั้น พอจะรวบรวมโดยสังเขปได้ ดังนี้

1. การจัดระเบียบสังฆมณฑล
เมื่อคราวที่เราต้องเสียกรุงศรีอยุธยาเป็นครั้งที่ 2 ในปี พ.ศ.2310 นั้น การสังฆมณฑลในประเทศไทย ได้ประสบกับความพินาศยับเยินเป็นอย่างยิ่ง ดังนั้นพอการสถาปนาราชธานีใหม่ได้เริ่มขึ้นพอจะเข้ารูปเรียบร้อยได้แล้ว สมเด็จพระเจ้ากรุงธนบุรีก็โปรดให้ดำเนินการจัดระเบียบสังฆมณฑลทันทีในปี พ.ศ.2311
ทั้งนี้ก็โดยทรงพระราชดำริว่า พระสงฆ์ของเราในขณะนั้น ยังบกพร่องในเรื่องศีลวินัยอยู่เป็นอันมาก เพราะบ้านแตกสาแหรกขาด ปราศจากพระราชาคณะและพระเถระผู้ใหญ่ ซึ่งทรงคุณธรรมและความรู้ สำหรับที่จะคอยมาดูแลว่ากล่าวสั่งสอนให้ประพฤติปฏิบัติตนให้ถูกต้องตามพระวินัย


พระอุโบสถวัดบางหว้าใหญ่

พระวิหารสมเด็จพระสังฆราช (ศรี)
(ภาพจากหนังสือสาระน่ารู้กรุงธนบุรี)
จึงได้มีรับสั่งให้ออกสืบเสาะหาพระสงฆ์ที่ทรงคุณธรรม จากทั่วทุกหนทุกแห่ง เท่าที่จะทำได้ แล้วนิมนต์ให้มาประชุมพร้อมกัน ณ วัดบางหว้าใหญ่ ( วัดระฆังโฆสิตาราม ฝั่งธนบุรีเดี๋ยวนี้ ) แล้วเลือกตั้งพระเถระที่ทรงคุณธรรมและแก่พรรษาอายุขึ้นเป็นสมเด็จพระสังฆราช เพื่อให้เป็นใหญ่ดูแลการพระศาสนาในสังฆมณฑลต่อไป ต่อจากนั้นก็โปรดให้แต่งตั้งบรรดาพระเถรานุเถระเหล่านั้น เป็นพระราชาคณะฐานานุกรมใหญ่น้อยตามสมณฐานันดรศักดิ์ เหมือนดังที่เคยมีมาแต่กาลก่อน แล้วโปรดให้นิมนต์ไปประจำอยู่ตามพระอารามต่างๆ ในกรุงธนบุรี